Главными святынями собора на протяжении веков являлись мощи благоверных князей Василия и Константина. Особо почиталась также Ярославская икона Божией Матери, по преданию принадлежавшая святым князьям. Сейчас в соборе так же находятся мощи блгв. кнн. василия и Константина Ярославских